Все годы Великой Отечественной войны Н. Чайкин служил во фронтовом Ансамбле красноармейской песни и пляски, исполняя обязанности композитора, дирижера, аранжировщика. Во время ответственных выступлений Ансамбля он играл в оркестре на аккордеоне. Вместе с Ансамблем Н. Чайкин проделал путь от Киева до Сталинграда и от Сталинграда до Берлина, награжден боевыми орденами и медалями.

Н. Чайкину принадлежит особая роль в формировании академического репертуара для баяна. В 1943-44 гг. Н. Чайкин сочиняет Сонату Си минор для баяна в четырех частях при консультационной поддержке солиста Ансамбля Н. И. Ризоля, известного баяниста, основателя и участника знаменитого квартета баянистов Киевской филармонии. Соната стала этапным произведением, она показала огромные возможности баяна как концертного инструмента и заложила прочную основу для создания высокохудожественных концертных баянных произведений.

После окончания войны Н. Чайкин живет в Москве и трудится редактором музыкального издательства, а с 1951 года начинается его педагогическая деятельность в Государственном музыкально-педагогическом институте имени Гнесиных, затем в Горьковской консерватории. Как педагог Н. Чайкин воспитал целую плеяду блестящих концертных исполнителей-баянистов, лауреатов самых престижных отечественных и международных конкурсов, среди которых Народные артисты СССР Ю. И. Казаков и А. И. Полетаев, В. И. Федосеев. Во многих музыкальных учебных заведениях России и стран СНГ работают педагогами его ученики.

В это же время композитор плодотворно работает над новыми произведениями для баяна. Появляются Концерт для баяна с симфоническим оркестром, вторая Соната для баяна, Концертная сюита, Концертный триптих, ряд других прекрасных сочинений, среди которых и «Детский альбом для баяна».

«Детский альбом для баяна» Н. Я. Чайкина – первое сочинение подобного рода в истории баянной музыкальной литературы. Альбом, представляющий из себя 40 мелодичных разнохарактерных пьес, сразу же после выхода из печати в 1969 году завоевал признание музыкально-педагогической общественности своими художественными достоинствами и педагогической направленностью. Повсеместная популярность Альбома, широкое использование его в начальных звеньях музыкального воспитания и образования привели его к повторному изданию в 1983 и в 2005 годах.

Музыкально-общественное поприще – грань таланта композитора. Он вел активную переписку с музыкантами и педагогами, выступал с докладами по актуальным вопросам исполнительства и баянной педагогики и методики на научно-практических конференциях в стране и за рубежом. С его именем связан переход баянистов на новую постановку правой руки при игре на баяне, на пятипальцевую аппликатуру.

Н. Я. Чайкина часто приглашали для работы в жюри всероссийских, всесоюзных и международных конкурсов. С 1970 года он трижды избирался вице-президентом международной Конфедерации аккордеонистов.

Многогранная творческая деятельность Н. Чайкина оставила заметный след в музыкальной культуре нашей страны и получила мировое признание. Ему присвоено высокое звание – Заслуженный деятель искусств РСФСР.